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一系列酸性聚合物離子液體合成并應用于催化生物質水解制備乙酰丙酸,通過優化各種反應條件,以纖維素和稻殼為底物分別獲得了79.4%和74.6%的乙酰丙酸產率。
圖1. PILs催化纖維素水解制備乙酰丙酸的路徑 由生物質碳水化合物催化轉化制備的有機酸中具有代表性的是乙酰丙酸(LA)、乳酸和葡萄糖酸。LA被認為是可由生物質原料制備的最具價值和潛力替代石化工業中基礎化學品的生物基平臺化合物,被美國能源部列為最重要的“Top 12”平臺化合物之一。LA可以作為化工原料用于合成燃料添加劑、工業樹脂、溶劑、除草劑、香味劑和化工中間體等。目前生物質催化轉化制備乙酰丙酸的催化劑主要是無機固體催化劑和液體酸,固體催化劑對于纖維素等生物質的水解反應催化效果較差,而液體酸催化劑存在熱穩定性較差和催化產率低等問題。為了克服這些缺點,發展新型高效催化劑具有重要意義。 離子液體是一種在近室溫或室溫下以液體形態存在的化合物,具有熱穩定性好、溶解能力強、毒性小和結構可控等優點。目前關于離子液體催化生物質水解制備乙酰丙酸的研究較少,且其乙酰丙酸產率偏低。纖維素的水解制備乙酰丙酸是一個復雜的反應過程,包括纖維素解聚、異構化、脫水反應和再水合反應等過程。除乙酰丙酸外,還有5-羥甲基糠醛和腐殖質等副產物生成。因此,為了提高LA的產率,發展新型離子液體催化劑意義重大。 針對以上問題,浙江大學衢州研究院史勝斌副研究員和東南大學化學化工學院肖國民教授課題組設計合成了一系列聚合物離子液體(PILs)催化劑,PILs催化劑[Pim]CH3SO3能夠高效催化纖維素等生物質的水解制備LA。相比于小分子離子液體,PILs具有穩定性好和LA產率高等突出優點,LA產率高達79.4%,五次回收實驗LA產率都在68%以上,核磁氫譜顯示回收五次[Pim]CH3SO3也具有較高純度。[Pim]CH3SO3對于稻殼等生物質顯示出較好的催化效果,LA產率高達74.6%。該PILs為催化生物質轉化制備平臺化學提供了新的合成方法。 論文信息 Sulphonic acid-functionalized polymeric ionic liquids catalyzed conversion of carbohydrates into levulinic acid in one-pot reaction Prof. Shengbin Shi, Wenting Wu, Panli Liu, Prof. Guomin Xiao ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202201274

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