作為一種多功能的環境友善氧化劑，H2O2有著廣泛的應用，如廢水處理、有機合成處理、生物醫學利用等。然而，蒽醌法制H2O2過程復雜、操作成本高，以及對環境污染嚴重。因此，如何利用經濟和環境友好的方法制備H2O2已成為熱門話題。目前，電化學合成H2O2提供了一種可行的方法，但與化學合成相比，電化學合成H2O2的效率普遍較低。因此，設計具有優異的雙電子氧還原(2e?ORR)能力的電催化劑是推動電化學H2O2合成進一步發展的關鍵。
基于此，蘭州大學彭尚龍和馬飛等成功將Pt SAC錨定在g-C3N4納米片上(Pt/CN)以用于高效合成H2O2，其中Pt在催化劑中的負載量低至0.21 wt‰(Pt0.21/CN)。其具有超低Pt負載的Pt/CN顯示出高活性和選擇性，以及優異的電化學穩定性。具體而言，Pt0.21/CN催化劑具有高起始電位(約0.81 VRHE，?0.1 mA cm?2)和優越的H2O2選擇性(0.2-0.6 VRHE，約為98%)。此外，Pt0.21/CN還顯示出極好的耐久性：與其初始選擇性(約98%)相比，該催化劑經過40000個CV循環后的H2O2選擇性約為94%，選擇性僅降低約4%；該催化劑在0.6 VRHE下連續運行12小時后，電流可以保留初始值的87%(電流的增加以及LSV曲線中的高背景電流是由于H2O2在電解質中的積累導致)。實驗結果和理論計算表明，CN在高效催化H2O2合成中起著關鍵作用：1.由于Pt單原子與碳或氮原子之間強烈的電荷相互作用，CN具有大量的錨定位點；2.CN催化劑對水分子的吸附和活化是啟動H2O/O2反應以形成HOO*中間體的必要條件；3.CN表面的吸附水和界面自由水形成協同質子轉移簇，促進HOO*中間體形成H2O2。更重要的是，Pt SACs促進O2的吸附和O-O鍵的保留，這提高了通過2e?ORR合成H2O2的選擇性和活性。綜上，所制備的催化劑的高H2O2合成性能主要歸因于Pt SACs和CN的協同作用(Pt SACs對H2O2的電化學合成具有高選擇性，CN對水具有較強的吸附和活化作用)。Ultra-low Single-Atom Pt on g-C3N4 for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.337
目前評論：0