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鈣鈦礦太陽能電池(PVSCs)具有能量轉換效率高和成本低的優點,近些年在光伏領域受到廣泛關注。有機空穴傳輸材料(HTMs)作為PVSCs的重要組成部分,往往需要通過引入摻雜劑來提高其空穴傳輸能力。然而,摻雜過程不僅增加了材料的成本,還會對器件長期穩定性造成負面影響。近年來,雖然已有大量高效有機非摻雜HTMs被開發出來,但它們需要使用甲苯或氯苯等有毒溶劑進行加工,不符合產業需求。因此,PVSCs的商業化迫切需要開發綠色溶劑可加工的有機非摻雜HTMs。 要想實現非摻雜,有機HTMs的分子結構設計通常需要引入大的π共軛骨架和分子偶極以增強分子間相互作用,進而提高空穴遷移率。然而,該結構設計往往犧牲了其在綠色溶劑中的溶解度和膜加工性能。因此,設計合成兼具高遷移率和綠色溶劑加工性能的有機HTMs極具挑戰性。近日,華中科技大學李忠安教授課題組發展了一種簡單而有效的結構設計策略來解決這以挑戰,即構筑星形D-A-D結構。他們以具有吸電子能力的3,5-二氰基吡啶(DCP)為平面核單元,甲氧基取代芳胺衍生物為扭曲末端單元開發了一類可由綠色溶劑2-甲基苯甲醚(2MA)加工的星形D-A-D有機非摻雜HTMs(BTP1-2),其中BTP1在反式PVSCs中實現了24.34%的高器件效率,是目前報道的基于綠色溶劑加工HTMs的最高器件效率之一。此外,他們還發現,具備扭曲分子內電荷轉移(TICT)和分子聚集誘導發光(AIE)特性的BTP1-2在光照后會形成電荷分離結構,能夠進一步鈍化鈣鈦礦缺陷,為設計高效HTMs提供的一個新思路。
得益于DCP上的雜原子官能團,BTP1-2均可與Pb2+和I2等鈣鈦礦中的主要缺陷產生相互作用, 從而鈍化鈣鈦礦缺陷,抑制非輻射復合。此外,作為反式器件中鈣鈦礦生長的基底,BTP1與Pb2+的強相互作用可以促進鈣鈦礦形成質量更高的多晶薄膜。 熒光光譜表明BTP1-2在光激發下會產生TICT態,同時具有AIE特性,因此,薄膜狀態下BTP1-2受激發產生的電荷分離結構可以穩定存在。在不同基底上生長的鈣鈦礦樣品,其熒光強度表現出對激發波長不同的相關性,表明該電荷分離結構能夠進一步增強對鈣鈦礦缺陷的鈍化作用。 BTP1具有高效的空穴提取和傳輸能力與合適的能級,同時兼具對鈣鈦礦缺陷有效的鈍化作用以及對鈣鈦礦晶體生長的促進作用,最終,基于2MA加工的BTP1器件表現出24.34%的高器件性能和優異的長期穩定性。該工作為設計可綠色溶劑加工的高性能非摻雜HTMs提供了新的思路,同時揭示了反式器件中光照下HTMs激發態對鈣鈦礦缺陷鈍化的影響。 論文信息 Green-solvent Processable Dopant-free Hole Transporting Materials for Inverted Perovskite Solar Cells XinYu Yu, Danpeng Gao, Dr. Zhen Li, Dr. Xianglang Sun, Dr. Bo Li, Prof. Zonglong Zhu, Prof. Zhong'an Li Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202218752

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