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質子交換膜燃料電池(PEMFC)因具有能量密度高,環境友好等優勢受到廣泛關注。相較于其陽極氫氧化反應,酸性環境下陰極氧還原反應(ORR)動力學相對緩慢,通常是PEMFC性能的決定因素。因此,迫切需要開發高效電催化劑促進ORR的反應進程。迄今為止,Pt基貴金屬材料仍是最為廣泛應用的商業催化劑,但其儲量低,價格昂貴,且易小分子中毒。尋找廉價、高效的Pt基催化劑替代品一直是燃料電池領域的重要研究內容。石墨碳材料高的地殼豐度,優異的導電性,以及在分子水平上的結構可調性,為實現低成本、高性能催化酸性環境下的ORR提供了可能。相較于金屬基催化劑,酸性條件下碳基無金屬ORR電催化劑(C-MFECs)的相關研究雖然起步較晚,但近年來取得了很大的進展。 基于此,北京化工大學胡傳剛教授和澳大利亞新南威爾士大學戴黎明教授發表了關于碳基無金屬電催化劑在酸性環境下電催化ORR重要進展與展望的綜述。 作者總結了自2010年以來,酸性ORR碳基催化劑的幾乎每一個重要突破或重大進展(圖1)。以C-MFECs催化ORR機理為出發點,從實驗和理論計算的角度分析活性位點組成、結構(雜原子摻雜和/或缺陷)與催化活性之間的關系。歸納了對于提升C-MFECs催化性能的調控策略(包括精細的本征調控和結構調控)。
圖1. 酸性介質中C-MFECs作為ORR電催化劑的重要進展(參考文獻詳見原文)。 不僅如此,本文通過對近五年來不同調控策略所制備催化劑的性能(起始電位,半波電位)進行對比、總結,發現催化劑的電化學活性整體呈以下趨勢:N/缺陷共摻雜 >雜原子多摻雜 >N摻雜 >缺陷摻雜(圖2),為后續更為先進C-MFECs的設計、開發提供有意義的指導。最后,通過結合C-MFECs在PEMFCs中的膜電極組裝要求和性能表現,對該領域目前存在的挑戰和未來的前景做出了展望,以期推動酸性條件下催化ORR的C-MFECs更為快速、有效地發展。 圖2. (A) C-MFECs、Co/NC、Fe/NC和Pt/C起峰電位電位對比(Adv. Mater. 2019, 31 1804799)。(B) N摻雜、多摻雜、缺陷摻雜、N/缺陷共摻雜的C-MFECs對酸性條件下ORR的半波電位對比。 論文信息 Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction Pengbo Cui Linjie Zhao, Yongde Long, Liming Dai, Chuangang Hu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202218269

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