張正華Nat. Commun.:埃限制策略助力Co-TiOx催化水凈化

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由于全球淡水資源的匱乏和清潔水的難以獲取,促使研究人員在開發強大的水凈化和凈化技術方面付出了巨大的努力,而多相催化是一種很有前途的解決方案。亞納米限制反應是催化化學的終極前沿,但在內部形成具有分布原子催化中心的埃(?)通道,并匹配內部傳質和活性物種壽命具有挑戰性。on>


基于此,清華大學深圳國際研究生院張正華副教授(通訊作者)等人報道了通過應用?限制催化水污染物降解的概念來解決這些問題,在由單層鈷(Co)摻雜二氧化鈦(TiO2)納米片組裝的2D層狀壓膜的4.6 ?通道內實現創紀錄的反應速率。
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作者使用密度泛函理論(DFT)計算插入具有可變層間自由間距的Co-TiOx膜納米片之間的PMS分子的吸附能(Eads)。隨著層間自由間距的減小,分為三個不同的區域:
(1)50 ?到10 ?之間的穩定區域,計算出穩定的Eads(-0.82到-0.91 eV),表明PMS被弱吸附到具有大層間自由間距的Co-TiOx納米片上;
(2)10 ?到5.9 ?之間的過渡區,計算出的Eads(-0.91到-1.27 eV),表明PMS更強烈地吸附在Co-TiOx納米片上;
(3)5.8 ?的瞬變區,計算出的Eads(-3.53到-4.06 eV),表明PMS通過其S-O鍵的斷裂解離。
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與現有技術相比,目標污染物雷尼替丁的降解速率常數(1.06 ms-1)提高了5-7個數量級,連續運行100 h實現了100%的降解。這種方法對各種水污染物也有約100%的降解效率,保留時間<30 ms,并且開發的策略也可以擴展到其他2D材料組裝膜。該工作為通用?限制催化鋪平了道路,并揭示了利用?限制策略設計高效水凈化催化劑的重要性。
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Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOx laminar membrane nanochannels. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31807-1.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1.




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