喬世璋/鄭堯Sci. Adv.綜述:相關單原子催化劑中的金屬-金屬相互作用

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單原子催化劑(single-atom catalysts, SACs)包括具有獨特幾何結構的有前途的電催化劑家族。除具有完全隔離的金屬位點的傳統催化劑之外,近近年來出現了一類相鄰金屬單原子顯示金屬-金屬間相互作用的新型催化劑,可表示為相關SACs({attr}3229{/attr}rrelated SACs)。這種類型的催化劑為更廣泛的電催化應用提供了更多的機會來實現實質性的結構改性和性能提升。

基于此,澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯教授(共同通訊作者)等人報道了在明確識別金屬-金屬相互作用的基礎上,總結性的探究了C-SACs的最新研究進展。

在文中,作者對C-SACs進行了合理概述,并對受金屬-金屬相互作用影響的幾何結構-催化性能關系進行批判性理解。首先,通過討論結構特征、底物的結構影響以及C-SACs中金屬-金屬相互作用的存在,對這類催化劑進行了概述。此外,對比傳統的隔離SACs,作者評估了C-SACs的獨特原子結構、局部配位和電子結構。最后,還概述了未來的研究方向,以指導合理設計并加深對C-SACs的基本理解。

目前,C-SACs中金屬-金屬相互作用的研究仍處于起步階段。還有以下關鍵問題尚待解決:

(1)通過通用合成策略精確控制C-SACs中的原子結構仍然是一項挑戰;

(2)C-SACs的綜合表征,尤其是其中存在的金屬-金屬相互作用,仍然難以實現;

(3)C-SACs是一種新的金屬幾何結構,其連接了傳統的金屬塊狀晶體、納米顆粒和孤立的單原子,但相關單原子的拓撲結構仍然很少被研究。得益于金屬-金屬相互作用促進的良好結構可調性,C-SACs是下一代高效催化劑的有希望的候選者,不僅適用于電催化{attr}3136{/attr},而且適用于其他關鍵的多相催化應用。

Metal-metal interactions in correlated single-atom catalysts. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.abo0762.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo0762.



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