大工侯軍剛Angew.: MoOx/MXene空穴傳輸層起大作用!抑制電荷復合以促進光電化學水氧化

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光電化學(PEC)水分解在太陽能轉化為化學燃料方面引起了廣泛的關注。金屬氧化物陣列由于其適當的帶隙能量、有利的帶邊位置和較低的成本而被認為是PEC水分解的候選材料。

近日,大連理工大學侯軍剛課題組將零維(0D)MXenen量子點(MQD)或二維(2D)MXene納米片(MN)枝接到BiVO4陣列上,然后將作為析氧助催化劑(OEC)的超薄氫氧化物通過{attr}3225{/attr}Ox連接到MXene/BiVO4陣列上(OEC/MoOx/MQD/BiVO4),以提高集成光電陽極的PEC性能。

在AM 1.5G輻照下,0.5 M KBi溶液(pH=9.3)中,NiFeOOH/MoOx/MQD/BiVO4光陽極在1.23 VRHE時的光電流密度為5.85 mA cm-2,約為BiVO4光陽極的3.87倍,表明MoOx/MQD和NiFeOOH層對多孔BiVO4光陽極具有協同效應。

相比之下,MQD/BiVO4和MoOx/MQD/BiVO4光電陽極在1.23 VRHE下的光電流密度分別為3.85 mA cm-2和4.76 mA cm-2。

從電化學分析和密度泛函理論(DFT)計算來看,PEC水氧化活性的顯著提高歸因于MoOx/MQD作為空穴轉移層能夠促進光生空穴轉移,抑制光生電荷復合,加速水分解動力學。

綜上,空穴轉移層可以作為PEC水分解半導體光陽極優化的策略,這項工作為PEC系統中空穴轉移層的作用的機理提供了深入的見解,并為合理設計/合成集成光陽極提供了指導,以實現高效的能量轉換。

Engineering MoOx/MXene Hole Transfer Layers for Unexpected Boosting Photoelectrochemical Water Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202200946


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