on style="white-space: normal; line-height: 1.75em; box-sizing: border-box;">通訊單位：齊齊哈爾大學中國化學化工學院黑龍江省精細化工催化合成重點實驗室；黑龍江大學催化技術國際聯合研究中心化學與材料科學學院教育部功能無機材料化學實驗室論文DOI：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.11.023 CoTiO3/Ce-PbO2(CTO/CP)電催化劑表現出卓越的電催化降解性能，在180 min內甲基紅降解效率高達90.0%，COD去除率為88.3%，其中·OH是主要反應物種。此外，CTO/CP還顯示出較高的瞬時電流效率（ICE）/平均電流效率（ACE）、較低的電化學能耗（EEC）和理想的穩定性以及對許多不同染料的廣泛適用性和可重復使用性�？偟膩碚f，通過引入CP來增強CTO的電催化性能的策略擁有“不可限量”的前景。如今，為尋求解決日益嚴重的有機水污染危機的有效解決方案，科研工作者已經進行了大量的試驗。難降解廢水的處理方法很多，如生物氧化法、吸附法和化學氧化法等。然而，上述各種方法都存在一些缺陷。電催化氧化工藝（簡稱EOPs）作為一種流行的高級氧化工藝，由于其獨特的優點，如對許多污染物具有良好的氧化去除效率，與其他方法相比易于操作和環境相容性，已受到廣泛關注。EOPs的核心是催化劑材料，它直接決定著最終的污染物礦化去除效率。因此，探索具有優異催化活性的電催化劑及其相應的制備技術，以滿足實際使用的要求，具有十分重要的意義。根據該課題組先前的研究報道，CoTiO3具有很強的氧化還原行為、較高的電化學活性和良好的電子導電性，并首次將該催化劑應用到電催化降解方向。然而，在整個電催化降解過程中，低析氧電位的CoTiO3會導致更多的副反應。此外，浸漬熱解法制備的CoTiO3電極穩定性差也是實際應用中的一大挑戰�？紤]到PbO2其良好的穩定性、優異的導電性和良好的析氧電位，可以進一步提高CoTiO3的電催化穩定性，該課題組將Ce摻雜PbO2在CoTiO3上形成分層結構。充分克服了CoTiO3催化劑的缺點，為實現工業化應用打下了夯實的基礎。本研究中該課題組充分考慮電沉積行為的性質，通過特定的浸漬熱解法，首先在Ti基底上構筑具有分層泥裂結構的CoTiO3催化劑做為Ce-PbO2的修飾位點，為電沉積行為提供了更廣闊的場所，形成牢不可破的多層結構（圖1），大幅度延長了催化劑的壽命。研究過程中，該團隊還以功能為導向，對多種模擬有機污染物進行降解測試和穩定性測試，該電催化體系對高濃度甲基紅模擬污染物（140mg·L-1）的降解效率高達90%（圖2），同時展示出88.3%的COD移除效率。在穩定性測試中，循環六次前后的降解效率幾乎不變。為此，該課題組通過強酸和高密度電流的條件對來該電催化劑進一步進行加速壽命測試，電極失效時間延長至先前的七倍之多結果表明，無論在降解性能還是穩定性能等等，憑借Ce-PbO2催化劑的優良性能，使該課題組先前研究報道的CoTiO3電催化劑“如虎添翼”。▲圖2 電催化降解過程示意圖（a），CTO涂層數量和電沉積時間CP條件優化、（b）電流效率條件優化（c）、pH值條件優化、（d）電極距離條件優化（e）和甲基紅濃度條件優化（f）
鑒于此，該課題組還系統地檢查了CTO/CP、CTO和CP對甲基紅（MR）的相應COD去除效率（圖6a）。CTO/CP在180 min時的COD去除率（約88%）也比CTO和CP（僅49.1%和40.5%）電極高。在計算圖3a中獲得的上述COD去除數據后，每個電催化劑的瞬時電流效率（ICE）、平均電流效率（ACE）和電化學能耗（EEC）分別如圖3b、c和d所示。毫無疑問，CTO/CP比其他同類產品（CTO和CP）具有更高的ICE/ACE和更低的EEC，這主要得益于多層結構間的協同效應賦予了CTO/CP催化劑在廣泛的經濟適用性。這種“看似簡單，實則高效”的電催化劑，為水資源提供了一種高效清潔的途徑，也顯示了較好的工業催化應用前景。▲圖3 MR的COD移除效率示意圖（a）、ICE對比圖（b）、ACE對比圖（c）和EEC對比圖（d）。（外加電流密度為30 mA cm-2，pH值為7.0）
與CTO和CP相比，CTO/CP復合材料具有低電荷轉移電阻、大電活性面積、高析氧電位等優異的電化學性能，CTO/CP復合電催化劑的電催化降解性能增強，在180 min時，CTO/CP電催化劑的降解效率高達90.0%，COD去除率為88.3%。在整個降解過程中，對初始濃度、外加電流密度、極板間距和溶液pH值是重要的影響因素進行優化，-OH是MR降解的主要電化學反應自由基。此外，最佳CTO/CP電催化劑還顯示出較高的ICE/ACE、較低的EEC和理想的穩定性、對許多不同染料的廣泛適用性和可重復使用性。并對甲基紅的降解機理進行了系統分析�？傊�，該工作為高效電催化降解難降解有機染料提供了一種很有前景的方案。董國華，男，漢族，1980年5月24日，內蒙古豐鎮人，2005年7月本科畢業于吉林大學環境科學系（理學學士），2007年7月碩士畢業于吉林大學環境科學系師從李魚教授（理學碩士），2018年3月博士畢業于哈爾濱工業大學化學工程與技術博士畢業師從楊玉林教授（工學博士），2020年9月教育廳青年訪問學者黑龍江大學合作導師井立強教授；主要研究方向為多酸、納米復合物材料的制備以及光電催化、鈣鈦礦太陽能電池的制備研究，目前在國內外知名期刊 Adv.Energy Mater., ACS Appl. Mater. Interfaces, Chemsuschem, Electrochemica Acta, Applied surface science發表論文40余篇，近5年以第一作者或通訊作者發表SCI論文20篇，影響因子累計近100，分別主持和參與市級以上項目10項（含國家自然科學基金面上1項），獲黑龍江省高�？茖W技術二等獎1項，2019年任黑龍江省分析測試協會會員。郎坤，男，漢族，1996年10月5日，本畢業于齊齊哈爾大學，目前為齊齊哈爾大學在讀研究生（研三），入學兩年來收錄二作（導師一作）和共一作SCI三篇，授權專利一篇。https://www.scholat.com/dongguohua該成果以“A Novel Composite Anode via Immobilizing of Ce-doped PbO2 on CoTiO3 for Efficiently Electrocatalytic Degradation of Dye”為題，近日發表于《Journal of Colloid and Interface Science》上。該工作得到了國家自然科學基金、黑龍江省自然基金等項目的資助。https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0021979721019081
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