電化學合成 H₂O₂ 作為一種綠色的合成方法，因其{attr}3227{/attr}條件溫和、環境友好、成本效益高等優點而受到廣泛關注。而對于氧還原兩電子路徑合成 H₂O₂ 而言，具有高活性和高選擇性的電催化劑是高效產生 H₂O₂ 的先決條件。氧還原反應（ORR）合成 H₂O₂ 需要保留 O₂ 中的 O-O 鍵，使得催化劑具有可調的電子結構。如果反應位點與 O 基團之間的相互作用太強，容易使 O₂ 分子解離形成 H₂O，而如果相互作用太弱，則需要高的過電勢才能克服反應勢壘。目前，用于該兩電子途徑的催化劑主要是單原子貴金屬催化劑或惰性元素的貴金屬合金。然而，貴金屬的稀缺性在一定程度上會阻礙其大規模應用。銅基有機配合物被認為是通過 4e^- 或 2e^- 途徑進行 ORR 的天然氧化酶，因此銅基材料如可調節電子結構的氧化銅復合材料因其無毒、低成本和儲量大等特點有望成為 ORR 的替代材料。

近日，山西師范大學化學與材料科學學院趙曼副教授和賈建峰教授等在英國皇家化學會老牌期刊 Chemical Communications 上發表了題為“Electrosynthesized CuOx/graphene by a four-electrode electrolysis system for the oxygen reduction reaction to hydrogen peroxide” 的研究論文。該工作報道了一種采用非常簡單的電解-溶劑熱合成法（圖 1）來構筑 CuOx/石墨烯復合材料，作為堿性條件下選擇性 2e^- 還原氧合成過氧化氫的高效電催化劑。該文章主要涵蓋以下兩個方面：

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采用四電極體系電解法合成復合材料，以石墨作為陰極、銅絲作為陽極來制備 CuOx/石墨烯復合材料。通過調變電解電壓對催化劑的物化性質和電子結構進行調控。
1. 揭示該復合材料上氧還原合成 H₂O₂ 構效關系：圓盤電極和環盤電極測試結果表明所制備 CuOx/G-30 的催化劑為氧還原兩電子的反應路徑。XRD、XPS 等表征結果表明通過調變電解電壓可以調變銅的價態和 CuOx/石墨烯比例，進而影響其上電催化氧還原合成 H₂O₂ 的性能。

本項工作揭示了 CuOx 與石墨烯之間的協同效應有助于氧還原反應通過兩電子路徑高效轉化為過氧化氫。石墨烯作為載體，一方面可以高度分散 CuOx 納米顆粒，另一方面提高電子在 CuOx/G 樣品上的傳輸效率。我們的工作不僅為構筑石墨烯基復合材料提供了一種簡便而新穎的電合成方法，而且拓展了銅基材料在氧還原反應制備過氧化氫中的應用。

• Electrosynthesized CuOx/graphene by a four-electrode electrolysis system for the oxygen reduction reaction to hydrogen peroxide
  He Xiao,（肖何，山西師范大學） Bo Li, （李博，山西師范大學）Man Zhao*, （趙曼，山西師范大學）Ya Li, Tianjun Hu, Jianfeng Jia* （賈建峰，山西師范大學）and Haishun Wu 
  Chem. Commun., 2021
  http://doi.org/10.1039/D1CC00386K

  

  
  

肖何 副教授

山西師范大學

工學博士，副教授，碩士研究生導師，目前主要從事石墨烯、黑磷、二硫化鉬、氮化硼等二維材料及其量子點在電催化、光催化等方面的應用研究。已在 Chemical Engineering Journal、Applied Catalysis B: Environmental、Nanoscale、 Chemical Communications、Electrochimica Acta、Electrochemistry Communications、Catalysis Science and Technology 等期刊發表論文近 20 篇。

李博

山西師范大學化學與材料科學學院 2018 級碩士研究生，目前的研究方向：二維材料 MXene 和 Graphene 的制備和電催化性能研究。

趙曼 副教授

山西師范大學

理學博士，副教授，碩士研究生導師。碩博連讀期間，曾獲得中歐聯合培養獎學金：2012 年 10 月至 2014 年 10 期間在德國弗勞恩霍夫研究所從事研究工作 2 年。目前主要致力于石墨烯及其復合材料的制備及其在光催化、電催化應用方面的研究。已在 Chem. Eng. J., Carbon, Chem. Commun., Nanoscale, J. Power Sources 等國際期刊發表論文多篇。

賈建峰 教授

山西師范大學

現任山西師范大學化學與材料科學學院院長，山西省高等學校青年學術帶頭人（2010）、教育部新世紀優秀人才（2012）、山西省學術技術帶頭人（2017）。1996 年進入山西師范大學化學系學習，2000 年畢業后留校任教。并于 2004 和 2010 年在山西師范大學分別獲得理學碩士與博士學位；于 2007 年及 2012 年在德國 Rostock 大學及澳大利亞昆士蘭科技大學訪問學習，2013 年晉升為教授。主要研究方向包括貴金屬光催化反應、氧化物復合材料的電催化氧化和還原反應、表面催化反應機理的理論計算等。主持和完成了 1 項國家青年科學基金、1 項國家自然科學基金，3 項教育部基金、2 項山西省自然科學基金。在包括 J. Am. Chem. Soc.、Org. Lett.J. Phys. Chem. C 等雜志上發表論文 60 多篇。2006 獲山西省自然科學一等獎 1 項(第二完成人），2012 年獲山西省自然科學三等獎 1 項（第一完成人）。